NO.
NLB sirve para balancear aplicaciones tales como IIS, Terminal Server pero no Active Directory ni un servidor de ficheros.
Para "balancear" Active Directory tienes que promocionar un server a DC y que este sea DC de un dominio existente. De esta manera puedes tener 2 o más DCs para un mismo dominio para repartirse las peticiones de logon. Depués de esto puedes crearte sitios y redes para que cada DC valide a una red determinada (reducción de tráfico de red y mejora en la velocidad de validación), poner diferentes pesos a los DCs o incluso forzar a varios clientes a que se validen en un DC determinado.
En cuanto al tipo de clúster para un servidor de ficheros, como te he dicho antes no es posible usar NLB o al menos no es recomendable
http://support.microsoft.com/kb/873288
Para ello microsoft recomienda MSCS (que no balancea las peticiones pero si otorga alta disponibilidad) aunque eso es otro cantar, ya que se necesita una serie de requisitos especiales, hardware específico y al menos la versión Enterprise de Windows 2003.
Si quieres balancear la carga y tener alta disponibilidad en un servidor de ficheros puedes usar DFS (o DFS-R en las versiones R2) junto con un nivel de RAID apropiado para tu sistema de almacenamiento.
Saludos.