Podrías usar el ItemDataBound del DataList (así como lo haces con el Datagrid) ejemplo:
Private Sub DataList1_ItemDataBound(ByVal sender As Object, ByVal e As System.Web.UI.WebControls.DataListItemEventArgs) Handles DataList1.
ItemDataBound
If e.Item.ItemType = ListItemType.Item Or e.Item.ItemType = ListItemType.AlternatingItem Then
Dim btn As LinkButton = CType(e.Item.FindControl("
popUpBtn"), LinkButton)
btn.Attributes.Add("onclick", "openWindow();")
End If
End Sub
Donde popUpBtn es el nombre de tu linkbutton que está dentro de tu datalist y openWindow es una funcion javascript parahacer tu popup.
Saludos