Hola
En el itemdatabount del datagrid coloca eso
if e.item.itemtype = itemtype.edititem then
dim combo as new dropdownlist
combo = e.item.cells(numero de columna de tu combo)
combo.items.add("Campos o como sea que llenas")
end if
Con esto te llena un combo cuando le das click en editar si quieres que sea los items solo cambia la condicion del if
espero te sirva de ayuda si algo me comentas
