Hice ésta prueba en web matrix y me envía el correo sin problemas.
.. copia y pegalo en la pestaña all de tu pagina.aspx (puse solo un boton)
Cita: <%@ Page Language="VB" %>
<%@ import Namespace="System.Web.Mail" %>
<script runat="server">
' Insert page code here
'
Sub Button1_Click(sender As Object, e As EventArgs)
Dim correo As new MailMessage
correo.To = "destino@mail.com"
correo.From = "origen@mail.com"
correo.Subject = "Titulo"
correo.Body = "Mi texto que se va a ver en el mail"
Mail.SmtpMail.SmtpServer = "tu_smpt"
Mail.SmtpMail.Send(correo)
End Sub
</script>
<html>
<head>
</head>
<body>
<form runat="server">
<asp:Button id="Button1" onclick="Button1_Click" runat="server" Text="Button"></asp:Button>
<!-- Insert content here -->
</form>
</body>
</html>
Si no te funciona posiblemente ya sea problema tu framework..
Saludos
