Hum. Si lo que te refieres con el diseño es la estructura. Busca algo como "free web wireframe" y te salen cosas como estas:
https://www.google.com.mx/search?q=w...e+free+program
El único que yo he probado es este:
http://pencil.evolus.vn/ No está mal pero tiene un bug al guardar y volver a abrir tu proyecto.
Si no te refieres a un wireframe, puedes usar algo como Inkscape o Gimp. Tal vez incluso scribus.