no puedo crear variable de Session c#

[murdoc92]

Está bien lo que te dice Malenko.

Guardalo de esta manera:

Session["datosUsuarios"] = dt;

Si quieres recuperar los datos tienes que hacer algo como esto:

DataTable datosUsuario = (DataTable)Session["datosUsuarios"];
string usuario = datosUsuario.Rows[0]["usuario"].ToString(); // El 0 indica la fila y "usuario" indica la columna.
string mail = datosUsuario.Rows[0]["mail"].ToString();