Buenas tardes compañero,
Según veo, tu GridView sólo tiene 1 columna... Y el IIS también ve sólo 1 columna.
Te recomiendo, si sabes el nombre que tiene dicha columna, que la crees en el diseño, ahora, si la cosa es que puede variar el número de columnas.... Lo vemos.
Para una nueva columna, deberías hacerlo así:
<asp:GridView ID="gvSeleccionados" runat="server" EmptyDataText="No hay Registros actualmente"
BorderStyle="Groove" BorderWidth="5px" CellPadding="10" CellSpacing="3" HorizontalAlign="Center"
AllowPaging="true" CssClass="CajasSuperiores" AutoGenerateColumns="false">
<Columns>
<asp:TemplateField>
<ItemTemplate>
<asp:ImageButton ID="RemoveButton" ToolTip="Remover Persona" runat="server" CommandName="Remove"
CommandArgument="<%# CType(Container,GridViewRow).RowIndex %>" ImageUrl="~/Realizar/images/user_remove.png" />
</ItemTemplate>
</asp:TemplateField>
<asp:BoundField DataField="NOMBRE_COLUMNA_EN_ORIGEN_DATO" HeaderText="NombreColumnaHeader" />
</Columns>
</asp:GridView>
Lo que no sé, es cómo vas a ponerle el nombre siendo un List(Of string) que no posee nombre de columna...
Ya vas comentando algo...
Un saludo compañero!