¿Cómo puedo realizar lo siguiente?

[pzin]

Pues sólo tienes que poner el segundo bucle dentro del primero donde quieras. Un while no es una colección de echos's.

Código PHP:

  <?php while($row = mysql_fetch_array($datos)){; 
  echo '<div class="grid_12">'; 
  echo '<div class="padding-grid-1">'; 
  echo '<div class="t1"<b>Informaci&oacuten</b></div>'; 
  echo '<div class="infocancion"><b>T&iacutetulo:</b> '.$row['nombrecancion'].'<br>'; 
  echo '<b>A&ntildeo:</b> '.$row['anio'].'<br>'; 
  echo '<b>&Aacutelbum:</b> '.$row['album'].'<br>'; 
  echo '<b>Artista:</b> <a href="main.php?idgrupo='.$row['idgrupo'].'">'.$row['nombregrupo'].'</a><br>'; 
  echo '<b>Autor:</b> '.$row['autor'].'</div><br><br>'; 
  echo '<div class="t2">M&aacutes del autor...<br></div>';
  echo '<div class="mcanciones">';
  while($row = mysql_fetch_array($datos2)) {
    echo '<a href="main2.php?idcancion='.$row['idcancion'].'">'.$row['nombrecancion'].'<br></a>';
  }
  echo '</div>';
  echo '<div class="t3"><b>Letra</b></div><div class="letras"><pre>'.$row['letra'].'</pre></div>'; 
  echo '</div>';  
  echo '</div>';                                                                                    
} 
?>   

Algo así debería de valerte.

Para cualquier cosa de diseño, pregunta en el foro de CSS.