Arias algo así.
Código vb.net:
Ver originalDim dt As New DataTable()
'columnas
dt.Columns.Add("Nombre")
dt.Columns.Add("Apellido")
dt.Columns.Add("Usuario")
dt.Columns.Add("Password")
'Agregar Datos
Dim row As DataRow = dt.NewRow()
row("Nombre") = txtNameAdd.Text
row("Apellido") = txtSurnameAdd.Text
row("Usuario") = txtUsernameAdd.Text
row("Password") = txtPassAdd.Text
dt.Rows.Add(row)