Añadir clave primaria

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Por definición, la clave primaria es siempre única. No puede haber dos claves primarias, pero lo que si puede existir es claves que estén compuestas por más de un campo.
Te lo explico de forma simple: La clave primaria es usada por los DBMS para mantener el orden físico de los registros en el disco, por eso es imposible generar dos claves distintas y declararlas primarias. ¿Te imaginas tratando de ordenar los libros de una biblioteca en diferentes estantes, de modo que el orden de los libros en ellos fuese de dos formas diferentes al mismo tiempo? Bueno, es imposible.
Otra cosa distinta son lo que se denominan claves candidatas (CC). Una CC es un atributo o conjunto de atributos que no puede repetirse entre diferentes registros. Como eso entra dentro de la definición de PK, entonces se la considera como una candidata a ser PK, pero que no lo es (la decisión de no usarla es una decisión del diseñador de la base). En esos casos lo que se hace es definir un índice UNIQUE sobre esa CC.