lo que alguna vez hice, fue ampliar uno de los DataSets, agregandole la estructura del segundo dataset. Claro que en mi caso ambos datasets eran similares en cantidad de registros.
para esto hay un metodo que se llama merge().
http://msdn.microsoft.com/en-us/library/fk68ew7b.aspx ahi sale un ejemplo de como implementarlo
espero te sirva
Salu2
PLCH