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esta lista de módulos que puedes usar con python para la cuestión de GUI.
Nota: Hasta la fecha (y con excepción de tk), no he visto módulos para trabajar con python3.1 pero eso si existe muchos módulos y soporte para python2.6
Para lo de instalar módulos de python en windows, solo bajas el ejecutable de la pagina del modulo que decidiste usar, lo instalas y esta listo para ser importado ;D
Si decidiste usar gtk+,
tienes la opción de usar pygtk. Claro que yo te recomendaría usar
wxpython.