Hola crisdesigns.
Supongo que tienes varias formas de hacerlo.
Se me ocurre la siguiente.
El Grid tiene su evento ItemDataBound o RowDataBound, ahora no recuerdo.
El evento se dispara por cada fila del grid.
Entonces solo tienes que crearte una variable inicializada a cero, y en ese evento vas incrementando la variable con el valor de la columna que hayas decidido, de una forma parecida a esto:
Código:
miVariable += CType(e.Item.DataItem("miColimna"), Decimal)
Si necesitas más ayuda ya irás diciendo.
Suerte!