Cómo ordenar letras en un string.

[Peterpay]

podria usar un diccionario y hacerlo de una manera muy simple.

Dictionary<char,int> caracteres=new Dictionary<char,int>();

foreach(char currentChar on tucadena.ToCharArray())
{
if(caracteres.ContainsKey(currentChar))
caracteres[currentChar]++;
else
caracteres.Add(currentchar,1);
}

y al final solo buscas que key dentro de tu diccionario tienen el value mas grande