Hace algun tiempo leyendo unos manuales de VS2003 lei algo acerca de
Expressionm muy posiblemente tambien se pueda hacer en VS2005, creo que seria algo como esto:
datatable.Columns["Columna C"].Expression = Columna A + Columna B.
Desafortunamente no recuerdo muy bien el tema, pero busca en internet y seguro que encontraras algo.
Saludos