Puedes usar esto:
private void txtUsuario_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e)
{
if (Char.IsNumber(e.KeyChar))
{
e.Handled = false;
}
if (Char.IsLetter(e.KeyChar))
{
e.Handled = true;
}
}
El codigo va en el evento KeyPress de los textbox que desees validar. Y tiene otras validaciones que te pueden servir
Char.IsDigit
Char.IsLetterOrDigit
Char.IsPunctuation
Char.IsSymbol
Saludos