No es necesario hacer:  Dim session("Cart") As New System.Collections.Hashtable
simplemente déjalo con: 
Código:
 session("Cart") = CartItems
  Para recuperar el HashTable haces esto: 
Código:
 Dim CartItems As System.Collections.Hashtable = CType(session("Cart"), System.Collections.Hashtable) ' más recomendable
' o
Dim CartItems As System.Collections.Hashtable = session("Cart")
  Saludos